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Cu/TiO2催化劑實現CO2和H2O光熱轉化制烯烴取得新進展
 
發布時間:2019-11-04 發布者:903組 字體<    >

  人工光合作用能夠將CO2和H2O轉化爲碳氫化合物,是實現碳循環的新途徑。如何將CO2轉化爲低碳烯烴等高值化學品是目前研究的熱點和難點。中科院山西煤炭化學研究所覃勇研究團隊利用原子層沈積技術制備出一種TiO2管限域的Cu單原子層團簇催化劑,實現了光熱催化CO2和H2O高选择性制低碳烯烃。成果以 “Photocatalytic Conversion of CO2 into Light Olefins over TiO2 Nanotube confined Cu Clusters with high ratio of Cu+”为题在Appl. Catal. B: Environ.发表,第一作者为葛会宾博士,通讯作者为覃勇研究员及张斌副研究员。

  該工作發展出一種以三甲基鋁和二(六氟乙酰丙酮)銅爲前驅體的新型原子層沈積銅方法,並利用該方法結合模板及還原和再氧化的策略,制備出氧化钛納米管限域Cu單原子層團簇的催化劑。反應溫度和光強的提高都能提高Cu(100)/TiO2-RO催化劑光熱催化CO2和H2O的反应活性,150 ℃时低碳烯烃的选择性可达60%。过高的光强和温度不利于低碳烯烃的生成,有效的光热协同催化是实现高选择性制烯烃的关键。系统控制实验和表征表明,零价的铜物种有利于甲烷的生成,低碳烯烃选择性与Cu团簇中Cu+/(Cu0+Cu+)呈正相關性。TiO2納米管上高分散的Cu+物種能夠控制表面碳物種的加氫,促進碳碳偶聯,提高低碳烯烴的選擇性。

  图1. Cu/TiO2光催化劑制備示意圖.

  图2. (a) 温度对Cu(100)/TiO2-RO催化性能的影响. (b) 铜ALD沉积循环数的影响. (c) Cu(100)/TiO2-RO催化不同反应原料的转化. C2、 C2=、C3=和 C4=分别为乙烷、乙烯、丙烯和丁烯. (d) Cu+物種比例與烯烴選擇性的關系.

  該工作得到了國家自然科學基金、國家傑出青年科學基金、中科院青年創新促進會、中科院低碳轉化科學與工程重點實驗室開放課題、山西省百人計劃、上海光源的資助與支持,可爲進一步設計高性能人工光合作用催化劑提供新思路。

  原文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S092633731930880X。

  (張斌/報道)

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